Dans ce document dévoué à une recherche systématique
d’atomes et d’ions lanthanides (série des lanthanides dans le TP) ; deux
méthodes expérimentales ont été considérées : l’usage de l’anneau de
stockage d’ions lourds combiné à un laser examinant les populations de même niveaux. Ainsi que la technique laserinduced fluorescence (LIF) basée sur
l’excitation des matières des plasmas
par le laser. Ces deux approches expérimentales ont été argumentées par des
calculs techniques (Avec la méthode Hartree-Fock Relativiste « HFR »[15,
16]) utile pour fournir les fractions de branchements quand les données
expérimentales ne sont pas disponibles. Pour
les états métastables, les durées de vie peuvent varier des millisecondes aux
années (dans le vide ordinaire),la fréquence des collisions des atomes voisins
ou des molécules voisines est très
grande comparé aux taux de déchéances radiativesdes transitions interdites. Ces
dernières années, deux majeurs exploits techniques ont rendues possible à des
mesures durables des niveaux métastables dans le laboratoire : par les
approches de pièges à ions ou par les anneaux de stockages d’ions. Nous
considèrerons des mesures de durées de vie exécutées l’université de Stockholm
(the cryring) par le professeur S.MANNERVIK et son équipe [1,2,3, 8, 11].
AVANTAGES DE LA METHODE DES
ANNEAUX DE STOCKAGES DES IONS (the cryring)
La mesure des longues durées de vie (jusqu'à plusieurs
dizaine de secondes) est possible
·
La technique donne l'accès aux états métastables bas, lesquels sont fréquemment importants dans
l'astrophysique.
·
De telles durées de vie sont une épreuve exacte
des modèles théoriques parce qu'elles sont très sensibles aux effets d'interaction des petites configurations.
·
L'exactitude obtenue est “haut” (atteint typiquement1%).
·
Il y a une possibilité que le laser examine les
populations des niveaux d’énergies, cardans cette technique, une transition
permise est induite parles métastables qui nivellent le niveau supérieur. Ce
niveau supérieur, dont la durée de vie
est généralement de quelques nanosecondes (ns), tombera en décadence en dessous
des métastables ou à un autre niveau plus bas;l’intensité de déchéance de la
fluorescence est proportionnel à la population du niveau des métastables. Les mesures
faites au CRYRING ont été largement
discuté dans une révision récente [8, 9].
Parmi les
difficultés rencontrées en utilisant cette technique, mentionnons:
·
L'usage d'un appareil expérimental extrêmement
sophistiqué exige la présence d'une équipe
technique très qualifiée et une planification à long terme des
expériences.
·
Un nombre limité de niveaux est accessible à
travers cette technique qui exige des
dimensions prenantes.
·
Quelques corrections spécifiques, comme ceux
associés au repeuplement effectué, a besoin d'être pris en compte.
Dans la structure d'une collaboration bien établie
entre les universités de Stockholm, de
Liège et de Mons, les mesures obtenues par le CRYRING ont été appliquées bien
avant avec succès sur le LaII et le NdII.
Ø
Dans le cas de l’état métastable (a) 1G4 et (b) 1D2 de LaII, les mesures expérimentales des
durées de vie sont respectivement ζ = 5.2 ± 0.2 s et 2.1 ± 0.3 s. Les
valeurs théoriques obtenues à partir de la méthode HFR, y
compris les effets de polarisation de cœur, sont
5.09 et 2.18 s,sont en accord
avec l’expérience.
Ø
Dans le cas du
Nd II, les mesures ont été exécutées pour quelques états métastables de la configuration 4f4(5I)5d (des termes 6G,
6I et 6K). Les résultats préliminaires
indiquent que la théorie et l’expérience sont en accord. La deuxième technique, utilisée largement
dans le contexte pour la mesures de la durée de
vie des lanthanides en temps-résolu, est la méthode LIF. Ces dernières
années, cette méthode a été adoptée par plusieurs groupes de recherche partout dans le monde: en particulier l'équipe
de l'Université de Wisconsin aux USA
(J. Lawler et collègues) et le
groupe du Lund Centre Laser en Suède
(S. Svanberg et collègues)[14, 16,
37].
Par rapport aux caractéristiques principales de cette
technique, il se doit d’accentuer sur:
·
L'excitation sélective permet d’éviter les problèmes
de cascade inhérente dans quelques approches expérimentales et exige des corrections ad hoc.
·
Beaucoup de niveaux sont accessible à travers
l'usage des différents régimes d'excitation et différents teintures de lasers
(un photon-un pas, un photon-deux pas, excitation de deux photons).
·
Les différentes étapes de l'ionisation qui peuvent
être considérées sont produites dans des
plasmas induit par le laser (neutre, ionisé séparément, doublement ionisé et
égalise trois fois ionisé).
·
Une large gamme de valeurs est accessible
(aligner, en gros de 1 ns de plusieurs
centaines de nanosecondes).
·
Plusieurs mesures de durée de vie peuvent être
exécutées avec une exactitude de quelques pourcents.
· Cependant, les durées de vie expérimentales doivent être combinées avec les fractions de branchement observés ou calculés.
Comme un exemple spécifique des résultats obtenus avec cette
technique, nous permet de mentionner ici
quelques valeurs numériques récentes dans le cas du Nd Ι. Pour les niveaux d’énergies 18741.337,
20300.875, 22367.268,et 22490.970cm-1, les durées vies mesurées par la LIF sont
respectivement, 83 ± 5, 12.7 ± 1.0, 46 ± 3 et 84 ± 6 ns. Les nouvelles
valeurs expérimentales du NdΙ consentent bien (dans les barres de
l'erreur) avec les résultats antérieurs trouvés
par Gorshkovet al [17]. (C.-à-d. 85
± 7, 11 ± 1, 45 ± 3 et 84 ± 7 ns,
respectivement) qui utilise une
impulsion d’électrons différée par la méthode de la coïncidence et par celle de Marek et Stahnke [18] pour les deux premiers niveaux (c.-à-d. 77.4 ± 5.4 et
11.8 ± 0.8 ns), qui ont utilisé une technique de coïncidence et excitation différée
du laser.
Avances et
difficultés en théorie
Le choix d'une méthode théorique pour le calcul des probabilités de
transition dans des ions lourds (comme ceux du groupe de lanthanide) est
compliqué pour le cas des approches ab initio par un fort écroulement de l’orbital 4f qui a
lieu dans lanthane et observé le long du
groupe entier par un grand nombre de niveaux
qui surviennent des configurations qui entrainent l’ouverte de la couche
4f.
L’Interaction de configuration (CI en anglais) et les effets relativistes
sont attendus sont importants dans les
atomes lourds ou les ions. De plus, dans le cas d'approches semi-empiriques, le
manque des niveaux d'énergies expérimentaux fiables pour beaucoup de configurations basses sont
vraisemblablement interprétées par les procédures appropriées de moindres carrés
illusoires. C'est par conséquent
extrêmement difficile de décrire la structure électronique de façon réaliste.
De plus, le choix d'une méthode théorique est guidé par les
considérations générales suivantes:
·
Les approches Monoconfigurationnelles (tel que l’approximation de Coulomb) est
inadéquat parce que le CI n’est pas négligé.
·
les calculs non-relativistes Ab Initio devraient
être exclus parce que la relativité est
supposée jouer un rôle non-négligeable.
Les Méthodes relativistes, bien que basé en partie sur l’équation de
Schrödinger (comme la méthode HFR[15]) ou entièrement des techniques relativistes(comme
la méthode multiconfigurationnelle de Dirac-Fock ou MCDF) est adéquat a priori[19,
20].
Si nous limitons la discussion aux deux dernières approches,les
considérations générales suivantes sont appliquées:
La méthode MCDF devrait être plus exacte que la méthode
HFR pour les ions lourds mais il consomme plus de temps sur l'ordinateur 
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